iCloud sostanzialmente non serve a recuperare spazio o almeno non ancora, forse con Mountain Lion.
iCloud per ora serve principalmente a sincronizzare e ad avere sui vari dispositivi disponibile gli stessi documenti foto ecc.. e che quest'ultimi restino sincronizzati ad eventuali modifiche.
Una cosa potresti fare è disabilitare il backup su iTunes dal Mac dell'iPhone, per fargli eseguire il backup direttamente sulla nuvola.
In questo caso recupereresti lo spazio che occorrerebbe per i vari backup periodici o sistematici che attualmente fai sul Mac. ( anche se consiglio ogni tanto di farne sempre uno sul Mac, magari su HD esterno)
Per quanto riguarda la musica, c'è ITunes Macth che ha un costo annuale, e che ti permette di passare sulla nuvola tutta la libreria musicale in tuo possesso e averla a disposizione anche sui Device mobili, quali iPhone, iPad e iPod, e se non sbaglio anche qui puoi scegliere se lasciarla tutta sulla nuvola e quindi recuperare ulteriormente spazio sull'HD interno del Mac, e scaricarla o addirittura sentirla in streaming quando scegli un brano.
Quest'ultima cosa prendila con le pinze, in quanto non ho ancora un abbonamento ad iTunes Macht